波士顿凯尔特人（2014年–2023年）
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2014年6月26日，斯玛特在2014年NBA选秀第六顺位被波士顿凯尔特人选中[6]，他代表凯尔特人参加2014年NBA夏季联赛[7]。7月10日与球队签下了合约[8]。
他在11月7日凯尔特人101-98战胜印第安那步行者的NBA第五场比赛中扭伤了左脚踝，他接受了磁共振成像（MRI）并要休息两到三周[9]，史马特在12月3日对阵底特律活塞的比赛中复出[10]，12月4日，他被下放到波士顿凯尔特人的NBA发展联盟球队缅因红爪[11]。第二天他被召回[12]。2015年3月18日，他拿下了赛季最高的25分，但球队最后还是输给俄克拉荷马城雷霆[13]。3月21日，因前一天晚上对圣安东尼奥马刺的比赛中击打马特·邦纳被禁赛一场[14]。5月18日，史马特入选了NBA最佳新秀阵容第二队，在投票过程中赢得142票[15]。
2015年7月16日，在2015年拉斯维加斯夏季联赛，史马特的右手指脱臼[16]，
2015年11月15日，他拿下了职业生涯最高的26分，最终100–85击败少了凯文·杜兰特的俄克拉荷马城雷霆[17]。
2016年1月15日，在战胜凤凰城太阳的比赛中，史马特以10分、11次助攻和11个篮板创下了职业生涯的首个三双，成为自1971年阿特·威廉姆斯以来第一位在替补席上取得三双的塞尔提克球员。
2017年1月24日至2月14日期间，史马特在洛杉矶的球队酒店被玻璃割伤了手，缺席了11场比赛[18][19]。
2018年6月29日，塞尔提克提出了一个合格的报价，让史马特成为一名受限制的自由球员。2018年7月19日，史马特与凯尔特人签下4年5200万合约。赛季结束后，他入选NBA最佳防守阵容第一队[20]。
2020年3月20日，史马特体检时被发现感染2019新型冠状病毒[21]。
2021年8月16日，史马特与凯尔特人签下4年7700万合约。
2022年4月18日，史马特被评为NBA年度最佳防守球员，他也是继1996年的“手套”盖瑞·裴顿后首位得到此奖项的控球后卫，也是继凯文·贾奈特后第二位塞尔提克拿到这项殊荣。
曼斐斯灰熊（2023–2025）
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2023年6月22日，史马特被送到曼斐斯灰熊和今年首轮25顺位的签以及2024年来自于金州勇士的首轮选秀权送到塞尔提克，华盛顿巫师二当家波尔津吉斯将改披波士顿塞尔提克战袍，巫师得到Tyus Jones以及来自塞尔提克的2023年35顺位选秀权。
华盛顿奇才（2025–）
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2025年2月6日，曼菲斯灰熊将马库斯·斯马特交易至华盛顿奇才得到了2张次轮签[22]。